终于，李时珍下定决心，要重新编写一部“本草”，这一年他三十五岁 。
新书的书名叫什么呢？李时珍认为这部书应该是便于人们翻阅查找的，因此在内容上一定要清楚，做到以纲挈目、纲举目张，于是定名为《本草纲目》 。还有一种说法是，当时李时珍案头正摆放有一部朱熹的《资治通鉴纲目》，他受这部书写作体例的启发，而将自己的新著定名为《本草纲目》 。
此后，李时珍开始整理平日比较、校勘各家“本草”的笔记，并按照自己所定的门类，逐条地加以编辑；自己的行医经验，也穿插其中 。另外，在楚王府和太医院工作的经历，也为他写书提供了很大帮助 。楚王府内有很多珍贵而难得的医药学书籍，李时珍带着编书的目的去阅读，获得了更多的理论知识；在太医院，李时珍有机会出入“寿药房”“御药库”，这里有形形色色的各地进贡和外国运来的药材，令他长了见识 。


踏遍山野寻草药


在编《本草纲目》的过程中，李时珍发现历代医书中的错误，主要是因为作者没有亲自对药物进行一番实际的研究，而是辗转抄录，错误就这样延续了下来 。另外，研究药物，除了博览群书之外，还应该多用眼睛看，多用手来摸，这就是所谓的“纸上得来终觉浅，绝知此事要躬行” 。于是，李时珍决定走出书斋，探访四方，从大自然中寻找药物知识 。
蕲州一带的原野和山谷，一次又一次地印上了李时珍的足迹 。近的如缺齿山，远的如丫头山，大的如紫云洞，小的如朱家洞，都成了他探访的对象 。山中有甘菊、苦参、紫苏，还有土蜂、蟾蜍等等，这些都是用药的材料，真是处处皆学问 。
李时珍的观察方法也是值得学习的 。他不是简单地观察、浏览，而是每遇到一棵植物，都会细细地查验，或用手摸，或用鼻嗅，然后静下心来细想它在哪些医书中出现过，有哪些药用价值，或者是不是一个新的药物品种 。
从太医院离开后，李时珍的旅行次数越来越多，时间长达数年，足迹除湖广地区外，还到过江西、南直隶（今江苏、安徽） 。其中在均州（今湖北丹江口）太和山（即武当山）的考察经历值得一述 。
太和山在当时是一座未经樵采的深山，山里草木繁盛，古树参天 。这里遍地是药材，俨然一个天然的药库 。白天，李时珍在山中采挖药物；晚上就寄宿在猎户的小屋中，和他们谈论山里的药材情况 。在这里，他把已经熟悉的药用植物和矿物重新做了辨认和分析；同时，更找到了不少从未见过的药物，如九仙子、朱砂根、榔梅等等 。
关于榔梅，还有一个故事 。榔梅的树干看上去是榔榆木，果实像梅子，它很可能是古代人培育的一种变种的榆树的果子 。然而，当时的道士为了讨好热衷于道教的嘉靖皇帝，每年都要采摘大量榔梅用蜜汁腌好，作为贡品献给皇帝 。道士声称这些是“仙果”，吃了会长生不老，以此来博取皇帝的欢心 。李时珍当然不相信道士的邪说，他不顾道士的反对，偷偷摘了一枚榔梅加以研究，最后得出结论说这个果子不过可以生津止渴罢了，没有什么神奇，从而拆穿了道士的谎话 。
除了到深山进行考察，李时珍还做了一件非常有意义的事，就是收集各地流传的单方，并把它们一一记录下来 。前面提到过，李时珍的祖父是铃医，铃医给人看病，往往按照经验，用现成的方子抓药，所以他们手中掌握着很多单方，其中有不少都是不见于记载的所谓“秘方” 。李时珍从小就对单方的重要性有所认识，考察期间，他认识了更多的医生，也获得了很多珍贵的单方 。

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