btwalk bthand( 二 )


原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-14704-3
4. 厦门大学Ye Wang/Qinghong Zhang教授Nat. Commun.:三联串联催化将合成气一步高选择性转化为乙醇
利用合成气(H2和CO的混合物)合成乙醇是一项重要但具有挑战性的研究 。当前合成气向乙醇的转化存在选择性低或能耗高的缺陷 。在这篇研究中,作者报道了通过三级串联催化将合成气高选择性转化为乙醇 。由钾改性的ZnO-ZrO2,改性的丝光沸石和Pt-Sn/SiC组成的高效三功能串联系统,可在一个反应器中协同工作,乙醇选择性高达90% 。作者证明,K+-ZnO-ZrO2催化合成气转化为甲醇,而具有八元环通道的丝光沸石则具有将甲醇羰基化为乙酸的功能,然后在Pt-Sn/SiC催化剂上将其氢化为乙醇 。本研究通过在一个反应器中将基于单催化剂的复杂且不可控制的反应,实现为控制良好的多步反应,从而提供了有效的高选择性转化方法 。

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标题:Single-pass transformation of syngas into ethanol with high selectivity by triple tandem catalysis
原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-14672-8
5. 澳大利亚莫纳什大学Siang‐PiaoChai教授Adv. Sci.综述:Z-Scheme光催化系统用于太阳能分解水
迄今为止,科学家开始加强对太阳能开发的深入研究,已经进行了许多尝试来模仿植物的光合作用,将太阳能转化为化学燃料 。人造Z-Scheme光催化分解水产生氢气(H2)见证了该系统的再创造 。这篇综述概述了Z-Scheme系统在光催化水分解中的最新重要意义,特别是在电子介体以及改善光催化性能中的作用 。首先,介绍了Z-Scheme水分解的基本原理 。然后,对三种不同Z-Scheme系统(PS-A/D-PS(第一代)、PS-C-PS(第二代)和PS-PS(第三代))的发展路线图进行了总结 。此外,也关注了Z-Scheme水分解系统 “从叶到树”挑战的扩大,提供了Z-Scheme系统从过去到现在析氢的详细研究,并深入讨论了Z-Scheme光催化水分解领域面临的关键挑战 。

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标题:Z‐Scheme Photocatalytic Systems for Solar Water Splitting
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201903171
6. 东京理工大学 NobuharuIwasawa 团队Angew. Chem.:利用主客电荷转移相互作用的超分子光催化:可见光诱导[4+2]环加成反应生成三重态蒽

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7. 法国南特大学 Arnaud Tessier 团队和美国布鲁克海文国家实验室Mehmed Z. Ertem 团队 JACS: 基于高配位配体的Ru络合物中的第二配位球效应导致快速水氧化催化
本研究制备了一种新的钌配合物,该配合物含有2,2\\':6\\',2\\'\\'-三吡啶,6,6\\'\\'-二膦酸((H4tPa)和通式吡啶(py) [RuII(H3tPa-k-N3O)(py)2]+,2+, 并通过光谱、电化学、X射线衍射和密度泛函计算对其进行了表征 。配合物2+在溶液中具有动态行为,涉及到tPa4-配体中的膦基的同步配位和去配位 。然而,在氧化态IV络合物2+处,与现在键合到金属中心的两个膦基配位为7 。此外,在中性和碱性pH下的这种氧化状态下,钌配合物与溶剂中的OH基配位,导致分子内芳香族O原子插入到席夫键中的一个吡啶基中形成相应的苯氧磷酸钌配合[RuIII(tPaO-k-N2OPOC)(py)2]2-,42-,其中 tPaO5-为3-氢氧基-[2,2\\':6\\',2\\'\\'-三吡啶]-6,6\\'\\'-二基)双(膦酸酯)配体 。这一新的原位生成的钌配合物42-,已被分离,且进行了光谱和电化学表征 。并利用单晶X射线衍射技术表征得到了晶体结构 。数据显示配合物42-,是一种出色的水氧化催化剂,TOFmax高达16000每秒 。本文还进行了机理分析和DFT计算,揭示了膦酸酯基团的第二配位球效应在降低速率决定步骤活化能中的作用 。


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