btwalk bthand( 五 )

<10分钟)内高速固态氟化制备WO3?xFx,该技术通常用于粉末的高速固结 。自动电子衍射分析揭示了WO3-xFx具有正交晶型ReO3型结构,F原子无序用19F魔角自旋核磁共振光谱法进行了验证 。这种新方法的潜力表现在以下结果:i)在几分钟内得到大量亚稳态的混合价态氟氧化钨WO3-xFx产物,含F量高(0 < x< 0.65) 。ii)火花等离子烧结技术制备出具有高光催化活性的WO3-xFx纳米粒子,而传统的固态(安瓿)反应获得的相应的体相产物没有光催化活性 。iii)催化活性是由火花等离子烧结工艺产生的微观结构引起的 。

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标题:Solid State Fluorination on the Minute Scale: Synthesis of WO3?xFx with Photocatalytic Activity
原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201909051

16. 安徽大学Manzhou Zhu, Hongting Sheng&波尔多大学Didier Astruc JACS:三明治结构ZIF-8@Au25@ZIF-67复合纳米催化剂的设计及优异催化性能和稳定性的研究
设计具有精确表面和界面结构的多相催化剂,使其在实现高催化活性的同时具备优异的稳定性,并研究其构效关系,引起了研究人员的极大兴趣 。这篇文章报道了配位辅助法自组装合成三明治结构ZIF-8@Au25@ZIF-67[tkn]和ZIF-8@Au25@ZIF-8[tkn]复合催化剂的设计和制备,以及催化性能的研究 。与构成简单的Au25/ZIF-8和Au25@ZIF-8相比,ZIF-8@Au25@ZIF-67复合催化剂在环境条件下可有效催化4-硝基苯酚还原反应和末端炔烃与CO2的羧化反应,并能够显著提高催化活性和稳定性,研究发现其超薄外壳的作用不可忽视 。此外,这些复合夹层催化剂的性能可由调节壳厚度而调控 。这一概念和实践为以增强挑战性反应的催化活性和稳定性为目标导向的纳米催化剂的设计开辟了新途径 。

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标题:Design and Remarkable Efficiency of the Robust Sandwich Cluster Composite Nanocatalysts ZIF-8@Au25@ZIF-67
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00378
17. 荷兰莱顿大学Marc T.M. Koper JACS:在明确定义的传质条件下,Au电极上CO2还原与析氢反应之间的竞争
Au是用于将CO2电化学还原(CO2RR)为CO的最具选择性的催化剂之一 。然而,与之伴随的析氢反应(HER)在水溶液体系中仍然不可避免 。这篇文章中,研究人员利用旋转环盘电极(RRDE)装置,在0.1 M碳酸氢盐电解液中,定量研究Au表面上传质在上述两个竞争反应之间的作用 。有趣的是,尽管CO形成的法拉第选择性随着传质增强而增加(从67%增至83%),但这并不是由于CO2RR速率的提高而导致 。且随着电极转速的提高,对竞争性HER反应的抑制作用增强是CO2RR选择性提高的原因 。实验观察得知,在Au电极上,随着溶液碱性增强,水还原反应会被促进 。因此,当传质的增加使得电极表面附近的局部碱性降低,便抑制了由于水还原引起的HER 。研究表明,通过传质条件控制局部pH值可以调整HER速率,进而在一般的CO2RR工作电位窗口(-0.4 V~-1V vs.RHE)内调节CO2RR和HER竞争关系 。

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标题:Competition between CO2 reduction and hydrogen evolution on a gold electrode under well-defined mass transport conditions
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10061
18. 华中师范大学LizhiZhang Chem:突触状单原子催化剂引发的界面极化促进电催化氮还原合成氨 电催化氮还原合成氨具有绿色、低成本、可持续的特点,被认为是富有潜力的一种合成氨方法 。然而,电催化剂难以满足断裂N≡N键的能量,使其活性和选择性受限 。这篇文章引入界面极化的策略,通过MoS2上突触状的单原子(如Fe-MoS2)和N2之间产生的界面极化场以驱动更多的电子注入N2反键轨道促进N≡N断裂,在低电位下(-0.2 V vs.RHE),电化学合成氨速率可提高至36.1±3.6 mmol g-1h-1(97.5±6μgh-1cm-2) 。这项工作为环境条件下以电合成氨代替Haber-Bosch反应开辟了一条新路径 。


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